Tesi doctoral sobre efectes òptics no-lineals en nanomaterials per una millor comprensió de la interacció llum-matèria a l'escala nanomètrica

L'ús de semiconductors, metalls i dielèctrics ordinaris en el procés de fabricació de nanodispositius es troba al capdavant de la tecnologia actual. En l'última dècada s'ha realitzat un progrés tecnològic impressionant cap al procés de miniaturització, donant lloc al camp de la nanofotònica. Actualment, nanoestructures són fabricades rutinàriament i integrades en diferents dispositius fotònics per diferents propòsits i aplicacions. A la nanoescala, la interacció de la llum amb la matèria pot mostrar nous fenòmens, generalment negligibles pels mateixos materials amb escales micromètriques o milimètriques. Aquest escenari fa que les aproximacions convencionals que expliquen la dinàmica de les interaccions llum-matèria deixin de ser vàlides i s'hagin de buscar noves estratègies per estudiar, entendre i, en última instància, aprofitar el rendiment de materials òptics no lineals amb dimensions més petites que la longitud d'ona. Aquest és el cas de les interaccions no lineals i, en particular, de la conversió de freqüència no lineal, un procés físic fonamental que es troba sobre la base de moltes disciplines modernes, des de la bioimatge en la nanomedicina fins a la caracterització de materials en ciència del materials i la nanotecnologia. La fotònica no lineal també te futur potencial en la física del làser amb aplicacions en tecnologia de la informació per al processament de senyals òptics i en el desenvolupament de noves fonts de llum coherent. Per tant, una comprensió profunda dels aspectes específics de la interacció llum-matèria a l'escala nanomètrica és crucial per tal de dissenyar adequadament nanodispositius.

En aquesta tesi presentem estudis comparatius experimentals i teòrics de la conversió de freqüència no lineal en diferents materials estratègics per a la fotònica amb dimensionsnanomètriques. A la nanoescala, les condicions de treball són diferents a les de la òptica no lineal habitual, ja que la condició d’acoblament de fase i fins i tot l'absorció ja no tenen un paper primari o significatiu, i noves fonts lineals i no lineals esdevenen rellevants.

Comencem el nostre estudi amb nanocapes homogènies, per projectar més tard els nostres resultats al disseny i estudi de nanoestructures, capaces de localitzar el camp electromagnètic i, en conseqüència, millorar les interaccions llum-matèria. Hem desenvolupat nous muntatges experimentals capaços de mesurar amb precisió eficiències de generació harmònica molt baixes, provinents de semiconductors, òxids conductors i nanocapes i nanoestructures metàl·liques. Realitzem un estudi exhaustiu de la generació harmònica analitzant els senyals no lineals en funció de l'angle incident, longitud d'ona i polarització, paràmetres importants que determinen i distingeixen l'origen del procés no lineal.

Els resultats experimentals s’han contrastat amb prediccions teòriques basades en un model hidrodinàmic microscòpic que considera diferents contribucions a la polarització no lineal, generalment descuidades per la majoria dels models no lineals. Aquesta comparació experimental-numèrica permet identificar i distingir els diferents mecanismes que desencadenen els senyals harmònics generats en el rang de longitud d'ona visible i UV, mentre es poden extreure les propietats físiques bàsiques del material.

Amb aquest coneixement podem fer un pas endavant i predir l'eficiència de conversió en nanoestructures més complexes que poden ser dissenyades específicament per millorar la eficiència de generació harmònica. La capacitat de generar harmònics eficientment a escala nanomètrica tindrà un enorme impacte en els camps de la nanomedicina i la nanotecnologia, ja que permetria realitzar dispositius molt més compactes, i interrogar la matèria en volums extremadament limitats